剂为活化温度的研究对象
,实验条件是 N
2
气量为
1 000 mL / min
,SO
2
∶ CO≈1∶ 3。
采用 15% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
催化剂进行脱硫
活性评价
,具体方法是使催化剂分别在 500 ℃ 、
550 ℃ 及 600 ℃ 下
,通过气体流量计控制 SO
2
∶ CO
∶ N
2
的体积比 1∶ 3∶ 100
,进行一小时的催化 CO 还
原 SO
2
的脱硫反应。500 ℃
,550 ℃ 及 600 ℃ 下
15% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
的脱硫率如图 2 所示。
图 2 500 ℃ ,
550 ℃ 及 600 ℃ 的 15%
Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
的脱硫活性
Fig. 2
Desulfurize activity of 15 % Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
at 500 ℃,
550 ℃ and 600 ℃
由图 2 可以看到
,在 500 ℃ 、550 ℃ 及 600 ℃
的最 高 脱 硫 率 分 别 达 到 86% 、90% 和 92%
,即
SO
2
的转化率随温度的升高而增加
,温度越高,随
着时间的延长
,其脱硫率也在逐渐增加。从图上
的变化趋势可以看出 550 ℃ 的脱硫率随着时间增
加较快
,逐渐靠近 600 ℃ 的脱硫率。
在本 实 验 中
,为 防 止 温 度 过 高 使 载 体 γ -
Al
2
O
3
发生晶相变化活性下降
,将催化还原反应
的活化温度定在 550 ℃
,活化时间定为 2 h。并采
用直接升温至 550 ℃ 然后阶段降温。
2. 4. 3
不同负载含量 Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
的催化性
能对比
取制 备 好 的 Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
催 化 剂 系 列
( Fe
2
O
3
的 质 量 百 分 比 分 别 为 5% 、10% 、15% 、
20%
) ,探讨不同负载量的 Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
催化剂
催化 CO 还原脱硫的性能研究。实验条件
: 反应气
体 SO
2
∶ CO∶ N
2
= 1∶ 3∶ 1 000
,在 550 ℃ 、500 ℃ 、400
℃ 、
300 ℃ 、
250 ℃ 停留 1 h。实验结果如图 3。
从图 3 可 以 看 到
,活 性 组 分 含 量 为 5% 、
10% 、
15% 的 Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
催化剂上催化还原
脱硫时SO
2
的转化率
,随着温度的降低呈非线性
图 3 5% 、
10% 、
15% 、
20% 负载量 Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
催化剂在各温度段下变化趋势
Fig. 3
Catalysis properties of Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
at different temperature
变化。在 550 ℃ ~ 400 ℃ 温度范围内
,SO
2
的转化
率随温度的降低而上升。在 400 ℃ 时 SO
2
的转化
率最高
,分别是 83% 、84% 和 81% ; 在 400 ℃ ~
250 ℃ 温度范围内
,SO
2
的转化率随温度的降低
而降低。10% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
下降幅度相对较
小。产生上述现象的原因
,可能是活性成分 FeS
2
的完全活化温度在 400 ℃ 以上
,因而随着温度的
下降导致脱硫率下降。20% 的铁系催化剂与温度
呈一定的线性关系。原因可能是因为负载量过大
Fe
2
O
3
含量 过 多
,从而导致 γ - Al
2
O
3
的 孔 隙 堵
塞
,比表面积变小,反应活性相应降低,随着反应
时间的累积
,其活性成分含量增加,催化活性有所
上升
,脱硫率对有一定上升。
总体而言
,20% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
催化剂需要
更长的活化时间才能达到较优的催化性能
,相对
的
,低负载量的 5% 、10% 、15% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
的催化性能较 20% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
更优。
2. 4. 4
Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
系列催化剂的活性温度
范围
在上述对不同负载量催化剂的性能比较中
,
得到 5% 、
10% 、
15% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
的催化性能
较 20% Fe
2
O
3
/ γ - Al
2
O
3
更优
,并且三者的脱硫率
随时间、温度的变化而变化。550 ℃ 到 500 ℃ 之
间的脱 硫 效 率 相 对 来 说 并 不 高
,而在 500 ℃ 到
400 ℃ 之间具有较高的脱硫效率。在 400 ℃ 以后
整体上呈下降趋势。
对于 5% 催化剂而言
,反应活性成分的活性
诱发时间及诱发温度要求较高。要保持脱硫率在
较高水平必须保证温度在 400 ℃ 以上。
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3
4
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第 3 期
张雨青
: 铁系催化剂应用于脱硫的研究